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                化学与材∑料学院刘春元教授课题组在Nat. Commun.发表重要研究成果并获了SCIENCE CHINA Chemistry亮点评述

                发布单位:人员机构 [2019-05-21 08:48:21] 打印←此信息

                近日,化边缘学与材料学院刘春元教授课题组在Nature子刊Nature Communications(IF:12.353)上发表了题↑为“Efficient electron transfer across hydrogen bond interfaces by proton-coupled and -uncoupled pathways”的原创性研那一刻究论文,我校为第一完∞成单位,刘春元教授为唯一通讯作者。

                (期刊截图)

                氢键普遍仙界本源存在于化学和生物体系,其强度◥介于化学键和范德华力之间,因此对相关体系的结构、性质和反但是应过程起着重要的调控作用。跨过⌒氢键的电子转移是一个重要的基础科学问√题,也是长期以来的一战武神尊后人个非常活跃的研究领域。通过研究,在分子水平上建★立电子和质子运动及相互作用二哥的规律性认识,对于揭示生ξ物体系内各种酶、蛋白及DNA内电子转移过〖程有着重大意义。该领ζ 域研究的核心问题是电子转移通过何林氢键界面的动力学过程和反应机理。

                该项都给我按照计划行事研究利用键合双钼(Mo2)金属配位单元作为电子给、受体构筑了氢键、p和s共价键三种类型的那九九进入宝库之中混价D-B-A体系,在Marcus电子转移「经典理论框架下,应用Hush谱学分眼中满是不解析方法,获得了体系长距离(~ 12 ?)通过氢键的电子偶合矩阵ζ元(Hab)和热诱导电子转移速率(ket~1010s-1)。研究发现,氢键界面的热诱导电子转移速率与p共价键相近,但明显大战狂则管自己吃菜于s键;氢键强度和电子偶合程度两种因素共同调控电子转移的速率并决定反应机理。该研究压制既验证了现存的PCET(proton-coupled electron transfer)理论,还发现电子转移不引起质子迁移的现象,由此提出了质子█未偶合电子转移(Proton-uncoupled electron transfer,PUET)途径。

                质子未偶合电子转移(PUET)机理的提出突破了质子偶合电子转移(PCET)理论的局限随后看着点了点头,开始从一个新透视角度探讨通ㄨ过氢键的电子转移问鲜血狂喷不止题。由于PUET途径不受质子移衣服和屠神剑动时标的限制,电子通过氢键界面迁移速率可能更快,距离更长。PUET机理可用于阐述生物体复杂的电子转移过程。例如,DNA光修复酶光活化过程中发生的连续多步你说为什么我最后会入魔长程电子转移,但质子迁移发生在最后一步以满足电荷平衡。接下来需要解决的问题是,在核量子效应和分子动力学层次深刻揭示氢键体系高效传递电像什么话子的内在因素,准确、定量■地描述PUET动力学。

                这一研究成果被SCIENCE CHINA Chemistry期刊进ㄨ行亮点评述(2019,DOI:org/10.1007/s11426-019-9496-x)。该研究工作得到一声炸响了国家自然科学基金、广东省自然◥科学基金和我校的资助。

                论文链接:

                (化学与材料学院)